Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/11422/13575
Full metadata record
DC FieldValueLanguage
dc.contributor.advisorPinto, José Carlos Costa da Silva-
dc.contributor.authorGonzalez Caranton, Alberth Renne-
dc.date.accessioned2021-01-25T13:26:35Z-
dc.date.available2023-12-21T03:07:22Z-
dc.date.issued2019-03-
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11422/13575-
dc.description.abstractThe main objective of this work was the study of catalytic production of vinyl acetate monomer (VAM) in gas phase from ethylene, acetic acid, and oxygen; including the development of bimetallic catalysts containing palladium and copper over modified ZrO2. The focus was the study of mechanistic aspects of VAM formation by catalytic ethylene acetoxidation. The characterization results showed that characteristics of the geometric and the structural arrangement of catalysts influenced the catalytic activity. The results of catalytic tests were analyzed using a statistical approach from statistical analysis of experimental errors, with the aim of explain a reaction mechanisms based on a microkinetic analysis. Through XPS studies, it was possible to determine the oxidation state of Pd and Cu species involved in the reaction. In addition, the formation of Pd carbides wasn’t evidenced, indicating that Pd particles remain highly stable after reaction. From catalytic tests, XPS and DRIFTS results, a reaction mechanism was proposed; in which, the VAM formation depends on dehydrogenation on the active site and H2 spillover phenomena from Cu/ZrO2 interface.pt_BR
dc.languageporpt_BR
dc.publisherUniversidade Federal do Rio de Janeiropt_BR
dc.rightsAcesso Abertopt_BR
dc.subjectCatalisadores nanoestruturadospt_BR
dc.subjectAcetoxidação do etilenopt_BR
dc.subjectFlutuações experimentaispt_BR
dc.titleProdução catalítica do acetato de vinila a partir de fontes renováveis de etileno e ácido acético sobre catalisadores bimetálicos de Pd-Cu suportados em ZrO2 modificadapt_BR
dc.title.alternativeCatalytic production of vinyl acetate from renewable sources of ethylene and acetic acid on bimetalic species of Pd-Cu supported in modified ZrO2pt_BR
dc.typeTesept_BR
dc.contributor.advisorLatteshttp://lattes.cnpq.br/6479420970768737pt_BR
dc.contributor.authorLatteshttp://lattes.cnpq.br/3398940745396422pt_BR
dc.contributor.advisorCo1Schmal, Martin-
dc.contributor.advisorCo1Latteshttp://lattes.cnpq.br/4707025505903896pt_BR
dc.contributor.referee1Stavale Junior, Fernando Loureiro-
dc.contributor.referee2Souza, Mariana de Mattos Vieira Mello-
dc.contributor.referee3Melo Junior, Príamo Albuquerque-
dc.description.resumoO objetivo principal deste trabalho foi o estudo do processo de produção catalítica do monômero do acetato de vinila (VAM) em fase gasosa a partir de etileno, ácido acético e oxigênio, incluindo o desenvolvimento de um sistema catalítico bimetálico contendo paládio e cobre suportado em ZrO2 modificada. O foco principal foi o estudo de aspectos mecanísticos da formação do VAM por acetoxidação catalítica de etileno. Os resultados de caraterização mostraram que as caraterísticas da geometria e o arranjo estrutural dos catalisadores, influenciaram a atividade catalítica. Os resultados dos testes catalíticos foram analisados usando abordagem estatística a partir da análise dos componentes principais dos erros experimentais, com o qual visou-se explicar os mecanismos de reação a partir de uma análise microcinética. Através de estudos de XPS (Espectroscopia de fotoelétrons de raiosX), foi possível determinar o estado de oxidação das espécies de Pd e Cu, envolvidas na reação, adicionalmente não foi evidenciada a formação de carbetos de Pd, indicando que as partículas de Pd se mantêm estáveis após reação. A partir dos resultados dos testes catalíticos, dos resultados de XPS e dos resultados obtidos no DRIFTS, foi proposto um mecanismo de reação, no qual a formação do acetato de vinila depende da desidrogenação do VAM no sítio ativo e do fenômeno de spillover de H2 desde a interface de Cu/ZrO2.pt_BR
dc.publisher.countryBrasilpt_BR
dc.publisher.departmentInstituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de Engenhariapt_BR
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Engenharia Químicapt_BR
dc.publisher.initialsUFRJpt_BR
dc.subject.cnpqCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICApt_BR
dc.embargo.termsabertopt_BR
Appears in Collections:Engenharia Química

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
AlberthRenneGonzalezCaranton-min.pdf3.58 MBAdobe PDFView/Open


Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.