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http://hdl.handle.net/11422/23518
Type: | Dissertação |
Title: | Síntese de catalisadores de níquel e rênio suportados em carvão ativado para a hidrogenação do furfural e do ácido levulínico |
Author(s)/Inventor(s): | Abreu, Claudio Roberto Almeida de |
Advisor: | Toniolo, Fabio de Souza |
Co-advisor: | Souza, Priscilla Magalhães de |
Abstract: | Este trabalho avaliou o desempenho de catalisadores de níquel e rênio suportados em carvão ativado na hidrogenação do furfural (FAL) a álcool furfurílico (FOL) e do ácido levulínico (AL) a g-valerolactona (GVL). Os catalisadores foram sintetizados por co-impregnação ao ponto úmido visando obter teores nominais de 5% (m/m) Ni e 0; 0,5; 1; 2 ou 5% (m/m) Re. Para a caracterização dos materiais, utilizou-se as técnicas de fisissorção de N2 a 77 K, difração de raios X, redução à temperatura programada, análise termogravimétrica, e quimissorção de CO. Os testes catalíticos foram conduzidos em um reator batelada a diferentes temperaturas (60-150 ºC para o FAL e 60-120 o C para o AL) e pressões de H2 (10-30 bar para o FAL e 20-40 bar para o AL) em fase aquosa. Evidenciou-se a formação de uma liga metálica Ni-Re, ao passo que a adição do Re diminuiu a redutibilidade do Ni. Verificou-se um aumento da dispersão metálica (10% para 18%) com o aumento do teor de Re, exceto para o teor de 5% de Re (8%). Na hidrogenação do FAL, os catalisadores com melhores desempenhos foram 5%Ni-5%Re/C500 (conversão = 79%, seletividade = 91%) e 5%Ni-5%Re/C350 (conversão = 85%, seletividade = 97%). Na hidrogenação do AL, esses catalisadores também apresentaram melhor desempenho (conversão = 72%, seletividade = 97%). A temperatura de calcinação mostrou-se um parâmetro importante para a estabilidade dos catalisadores: após quatro ciclos de reuso, o catalisador 5%Ni-5%Re/C350 perdeu 60% de atividade na conversão do FAL e 53% na conversão do AL, enquanto o catalisador 5%Ni-5%Re/C500 apresentou pouca perda de atividade (7% para o FAL e 4% para o AL). |
Abstract: | This work evaluated the performance of nickel and rhenium catalysts supported on activated carbon in the hydrogenation of furfural (FAL) to furfuryl alcohol (FOL) and from levulinic acid (AL) to g-valerolactone (GVL). The catalysts were synthesized by wetness co-impregnation in order to obtain nominal content of 5% (w/w) Ni and 0; 0.5; 1; 2 or 5% (w/w) Re. For the characterization of the materials, it was used the techniques of physisorption of N2 at 77 K, X-ray diffraction, programmed temperature reduction, thermogravimetric analysis, and CO chemisorption. The catalytic tests were conducted in a batch reactor at different temperatures (60 150 ºC for FAL and 60-120 o C for AL) and H2 pressures (10-30 bar for FAL and 20-40 bar for AL) in aqueous phase. The formation of a Ni Re metal alloy was evidenced, since the addition of Re reduced the reducibility of Ni. There was an increase in metallic dispersion (10% to 18%) with an increase in the Re content, except for the 5% Re content (8%). In the hydrogenation of FAL, the catalysts with the best performances were 5%Ni-5%Re/C500 (conversion = 79%, selectivity = 91%) and 5%Ni-5%Re/C350 (conversion = 85%, selectivity = 97%). In the hydrogenation of AL, these catalysts also showed the best performance (conversion = 72%, selectivity = 97%). The calcination temperature proved to be an important parameter for the stability of the catalysts: after four reuse cycles, the catalyst 5%Ni-5%Re/C350 lost 60% of its activity in the conversion of the FAL and 53% in the conversion of the AL, while the 5%Ni-5%Re/C500 catalyst showed a little loss of its activity (7% for the FAL and 4% for the AL). |
Keywords: | Hidrogenação Furfural Álcool furfurílico Ácido levulínico Gama-valerolactona Catalisadores Ni-Re |
Subject CNPq: | CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::OPERACOES INDUSTRIAIS E EQUIPAMENTOS PARA ENGENHARIA QUIMICA |
Program: | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química |
Production unit: | Instituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de Engenharia |
Publisher: | Universidade Federal do Rio de Janeiro |
Issue Date: | Feb-2020 |
Publisher country: | Brasil |
Language: | por |
Right access: | Acesso Aberto |
Appears in Collections: | Engenharia Química |
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