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http://hdl.handle.net/11422/28419
| Type: | Dissertação |
| Title: | Nanopartículas de cobalto encapsuladas como catalisador na síntese de Fischer-Tropsch |
| Author(s)/Inventor(s): | Smarzaro, Juliana Lemos |
| Advisor: | Salim, Vera Maria Martins |
| Co-advisor: | Passos, Fabio Barboza |
| Abstract: | Partículas core-shell de óxido de cobalto encapsulado em sílica foram preparadas por meio de um tratamento solvotérmico e pelo método de Stöber. Partículas yolk-shell de óxido de cobalto encapsulado em carbono também foram preparadas a partir de resorcinol e formaldeído, utilizando as partículas encapsuladas em sílica como molde. Além disso, nanopartículas de cobalto encapsuladas em sílica foram avaliadas como catalisador na síntese de Fischer-Tropsch a 210 °C e 2 MPa empregando dois protocolos de reação diferentes. As amostras foram caracterizadas por termogravimetria, espectrometria de emissão ótica por plasma indutivamente acoplado, fisissorção de N2 a - 196 °C, difração de raios X, redução a temperatura programada e microscopia eletrônica. Os métodos utilizados na preparação das partículas encapsuladas em sílica foram eficientes para a obtenção de partículas uniformes e sem aglomeração, enquanto que as partículas encapsuladas em carbono apresentaram a coagulação da camada encapsulante ou partículas do molde não encapsuladas. As nanopartículas de cobalto encapsuladas em sílica foram mais ativas na síntese de Fischer-Tropsch em comparação com um catalisador de cobalto suportado em sílica. Além disso, o encapsulamento da fase ativa gerou uma distribuição de produtos da reação mais estreita e evitou a desativação por sinterização. O aumento da espessura da camada de sílica elevou a seletividade a metano e a hidrocarbonetos leves, indicando que os poros da sílica exerceram um efeito de confinamento sobre o crescimento da cadeia dos hidrocarbonetos ou geraram limitações difusionais. Ademais, a utilização de um protocolo que possibilitou a adição da mistura reacional em condições mais brandas comprovou a boa estabilidade dos catalisadores encapsulados no período de 47 h. |
| Abstract: | Silica-encapsulated cobalt oxide core-shell particles were prepared by a solvothermal treatment and by the Stöber method. Carbon-encapsulated cobalt oxide yolk-shell particles were also prepared with resorcinol and formaldehyde, using the silica-encapsulated particles as template. In addition, silica-encapsulated cobalt nanoparticles were evaluated as a catalyst for Fischer-Tropsch synthesis at 210 °C and 2 MPa under two different reaction protocols. The samples were characterized by thermogravimetric analysis, inductively coupled plasma optical emission spectroscopy, N2 physisorption at - 196 °C, X-ray diffraction, temperature programmed reduction and electron microscopy. The methods used during the preparation of the silicaencapsulated particles were efficient to obtain uniform particles without agglomeration, while the carbon-encapsulated particles exhibited the coagulation of the shell or nonencapsulated template particles. The silica-encapsulated cobalt nanoparticles were more active in the Fischer-Tropsch synthesis compared to a silica-supported cobalt catalyst. Moreover, the encapsulation of the active phase generated a narrower product distribution and avoided deactivation by sintering. Increasing the silica shell thickness elevated the selectivity towards methane and light hydrocarbons, indicating that the silica pores exerted a confinement effect over the hydrocarbon chain growth or caused diffusional limitations. Furthermore, the use of a protocol that allowed the addition of the feed gas under milder conditions proved the good stability of the encapsulated catalysts within 47 h. |
| Keywords: | Síntese de Fischer-Tropsch Encapsulamento em sílica e carbono Nanopartículas de cobalto Catalisador de cobalto Catalisadores encapsulados |
| Subject CNPq: | CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::PROCESSOS INDUSTRIAIS DE ENGENHARIA QUIMICA::PROCESSOS BIOQUIMICOS |
| Program: | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química |
| Production unit: | Instituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de Engenharia |
| Publisher: | Universidade Federal do Rio de Janeiro |
| Issue Date: | May-2022 |
| Publisher country: | Brasil |
| Language: | por |
| Right access: | Acesso Aberto |
| Citation: | SMARZARO, Juliana Lemos. Nanopartículas de cobalto encapsuladas como catalisador na síntese de Fischer-Tropsch. 2022. 174 f. Tese (Doutorado) - Curso de Pós-Graduação em Engenharia Química, COPPE, Universidade Federal do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2022. |
| Appears in Collections: | Engenharia Química |
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