Estudos mecanísticos através de reações de troca isotópica H/D: ativação do propano sobre catalisadores de Gálio suportados em Zeólitas HZSM5

Vasconcellos Júnior, Fábio Jorge de

Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/11422/5611

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DC Field	Value	Language
dc.contributor.advisor	Faro Junior , Arnaldo da Costa	-
dc.contributor.author	Vasconcellos Júnior, Fábio Jorge de	-
dc.date.accessioned	2018-11-04T19:47:01Z	-
dc.date.available	2023-12-21T03:03:36Z	-
dc.date.issued	2016	-
dc.identifier.uri	http://hdl.handle.net/11422/5611	-
dc.language	por	pt_BR
dc.publisher	Universidade Federal do Rio de Janeiro	pt_BR
dc.rights	Acesso Aberto	pt_BR
dc.subject	Isotropia	pt_BR
dc.subject	Propano	pt_BR
dc.subject	Gálio	pt_BR
dc.subject	Zeólita	pt_BR
dc.title	Estudos mecanísticos através de reações de troca isotópica H/D: ativação do propano sobre catalisadores de Gálio suportados em Zeólitas HZSM5	pt_BR
dc.type	Trabalho de conclusão de graduação	pt_BR
dc.contributor.advisorLattes	http://lattes.cnpq.br/4814996962747257	pt_BR
dc.contributor.authorLattes	http://lattes.cnpq.br/8641527174127397	pt_BR
dc.contributor.advisorCo1	Rodrigues, Victor de Oliveira	-
dc.contributor.advisorCo1Lattes	http://lattes.cnpq.br/2627716550647880	pt_BR
dc.description.resumo	Neste trabalho, buscou-se investigar os mecanismos de reação envolvidos na ativação do propano sobre catalisadores HZSM5 e Ga/HZSM5. Para isto, estes catalisadores foram preparados a partir de zeólitas de SAR 24 e 35 por troca-iônica, calcinação e impregnação com Ga(NO3)3 a fim de se obter teores de Ga de 0, 2 e 3%, além de etapas posteriores de ativação dos catalisadores. Os materiais preparados foram caracterizados por diferentes técnicas analíticas: análise textural por fisissorção de nitrogênio, análise estrutural por difração de RaiosX (DRX) e por Espectroscopia na região do infravermelho por transformada de Fourier (FTIR). Os catalisadores HZSM5 e Ga/HZSM5 com diferentes valores de SAR e teores de Ga foram estudados em reações de troca isotópica H/D do propano a diferentes temperaturas e pressões parciais de D2 na fase gasosa. Foram obtidas informações sobre os mecanismos de ativação do propano e do D2 sobre os diferentes catalisadores. Sobre HZSM5, foram observados 3 processos: troca H/D passo-a-passo do propano, onde o produto primário é o C3H7D; extensiva troca múltipla do propano, formando os produtos primários C3HD7 e C3D8; e a desidrogenação do propano com formação de propeno com alto teor de D (C3HD5 e C3D6). As contribuições dos processos sobre HZSM5 foram obtidas diretamente pela distribuições experimentais, pois, neste caso, os diferentes processos produzem diferentes produtos iniciais. Todavia, são formados como produtos iniciais propano com 1 a 4 D por molécula, e também C3HD7 e C3D8 nas reações sobre os catalisadores Ga/HZSM5. Neste caso, já que a complexidade das distribuições experimentais não permitiam uma análise direta da quantidade e da contribuição dos processos responsáveis pelos produtos observados, foram usadas simulações do tipo Monte Carlo da distribuição inicial de produtos de troca H/D para racionalizar os dados experimentais em termos mecanísticos. Como resultado da comparação entre as distribuições simuladas e experimentais, inferiu-se a existência de 3 processos paralelos sobre Ga/HZSM5. O processo mais rápido era de troca múltipla moderada: ele produzia uma parte do propano monodeuterado observado experimentalmente e era responsável pelos produtos primários com 2, 3 ou 4 átomos de deutério por molécula de propano. Dentre os processos restantes, um era de troca H/D simples e o outro era de troca múltipla extensiva, assim como observado nas reações sobre zeólita pura. Apesar disso, mostrou-se que todos os processos sobre Ga/HZSM5 são distintos daqueles observados em reações sobre HZSM5 pura, já que cada um deles possui ao menos uma característica cinética diferente da sua contraparte como ordem de reação em relação ao gás D2, energia de ativação ou TOF. Por fim, foram propostos mecanismos de reação que contemplam todos os resultados experimentais obtidos e que estão de acordo com o que é aceito atualmente na literatura especializada.	pt_BR
dc.publisher.country	Brasil	pt_BR
dc.publisher.department	Instituto de Química	pt_BR
dc.publisher.initials	UFRJ	pt_BR
dc.subject.cnpq	CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA	pt_BR
dc.embargo.terms	aberto	pt_BR
Appears in Collections:	Química

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