Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/11422/8883
Type: Tese
Title: Estudo da interação de cobre com os suportes ZnO, TiO, e Nb2O5 e efeitos sobre a reforma do metanol
Other Titles: Interaction study of copper with ZnO, TiO2 and Nb2O5 supports and effects over methanol reform reaction
Author(s)/Inventor(s): Machado, Nádia Regina Camargo Fernandes
Advisor: Schmal, Martin
Abstract: Para estudar a interação cobre – óxido de zinco, catalisadores Cu/ZnO, Cu/TiO2, Cu/Nb2O3 e Cu/Al2O3 foram analisados e comparados. TiO2 e Nb205, foram escolhidos por possuírem propriedades geradoras de semicondutividade n, semelhantes ao ZnO. Al2O3 foi a alternativa para um catalisador com suporte não semicondutor. Desse modo foi possível verificar a influência do ZnO nas propriedades catalíticas do catalisador Cu/ZnO. Duas séries de catalisadores foram preparadas, por impregnação. Numa, não havia cobre suficiente para formar monocamada e a interação estaria mais exposta, catalisadores B. Noutra série havia cobre capaz de formar duas camadas sobre o suporte, a interação estaria no interior do cristalito de cobre, catalisadores A. Pela análise de DRX foi comprovado que os catalisadores têm boa cristalinidade. As análises de TPR, XPS e DRS mostraram que a interação é formada na etapa de calcinação com formação de solução entre CuO e óxido suporte. Com a redução a interação é consolidada, ocorrendo também redução parcial do suporte. Tal redução pode ocorrer via cobre, que é reoxidado, existindo cobre não reduzido ocupando vacâncias do suporte. Isso explica a dificuldade encontrada nos testes quimissortivos, observada nesses catalisadores. Os catalisadores foram testados na reação de reforma do metanol. Para os catalisadores Cu/Al2O3, onde não há formação de interação, o de baixo teor de cobre converte menos o metanol do que o de alto teor. Já nos catalisadores onde há interação, cobre – óxido suporte, os catalisadores com baixo teor são os que convertem mais. Isso mostra que os sítios ativos para a reação são obtidos através da interação, que está mais exposta nos catalisadores com baixo teor. Os óxidos suportes puros e CuO também foram testados na reforma do metanol. Com exceção de Al2O3, todos convertem o metanol, sendo CuO o que apresenta maior conversão. Dentre os catalisadores testados, os Cu/ZnO são os que apresentam maior conversão, indicando que a interação Cu-ZnO é mais forte que Cu-Ti02 e Cu-Nb2O5, gerando sítios mais ativos.
Abstract: To study the copper-zinc oxide interaction, Cu/ZnO, Cu/TiO2, Cu/Nb2O5 and Cu/Al2O3 catalysts were analysed and compared. TiO2 and Nb2O5 were chosen due to their n semiconductivity generating properties, similar to ZnO. On the other hand Al2O3 was chosen as a non-semiconductor support. In this way it was possible to verify the ZnO influence on the catalytic properties of Cu/ZnO catalysts. Two series of catalysts were prepared by impregnation. In one of them there was not copper enough to form a monolayer and the interaction would be exposed, catalysts B. In the other series there was enough copper to form two layers on the support. The interaction would be in the copper crystallite, catalysts A. The DRX analysis proved the good crystallinity of the catalysts. TPR, XPS and DRS proved that the interaction is formed in the calcination step with CuO and support oxide solution formation. This reduction may occur through copper, which is reoxidised, there being non-reduced copper occupying vacancies on the support. This explains the difficulty in the chemissorption tests observed in these catalysts. The catalysts were tested in the methanol reform reaction. With the Cu/Al2O3 catalysts where there is no interaction formation, the low copper concentration convert less methanol than the high concentration ones. In the catalysts where the copper support oxide interaction exists, the catalysts with low concentration are the ones which convert more. This shows that the active sites for the reaction are obtained through the interaction, which is more exposed in the catalysts with low concentration. The pure support oxides and CuO were also tested in the methanol reform reaction. Except Al2O3, all of them convert the methanol. The CuO presents the bigger conversion. Among the catalysts tested, Cu/ZnO are the ones that have the biggest conversion, showing that Cu-ZnO interaction is stronger than Cu-TiO2 and Cu-Nb205 producing more active sites.
Keywords: Metanol
Catalisadores
Subject CNPq: CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::PROCESSOS INDUSTRIAIS DE ENGENHARIA QUIMICA::PROCESSOS BIOQUIMICOS
Program: Programa de Pós-Graduação de Engenharia Química
Department : Instituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de Engenharia
Publisher: Universidade Federal do Rio de Janeiro
Issue Date: Sep-1995
Publisher country: Brasil
Language: por
Right access: Acesso Aberto
Appears in Collections:Engenharia Química

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