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Type: Tese
Title: Nanopartículas de ouro suportadas em óxidos mistos de cério e ferro para a redução de NO por CO
Author(s)/Inventor(s): Brackmann, Rodrigo
Advisor: Schmal, Martin
Co-advisor: Toniolo, Fabio Souza
Abstract: Óxidos mistos (soluções sólidas) de cério e ferro (Ce1-xFexO2-δ, 0 ≤ x ≤ 0,2) foram sintetizados pelo método de Pechini e calcinados em um procedimento com duas etapas (300 e 500 ºC). Os óxidos foram amplamente caracterizados com o objetivo de se compreender os efeitos da inserção de Fe na estrutura do CeO2. A incorporação de Fe alterou a redutibilidade do CeO2, reduziu o tamanho de cristalito e aumentou a concentração de vacâncias de oxigênio. Consequentemente, a dopagem teve efeito sobre o desempenho dos catalisadores na reação de oxi-redução entre NO e CO. Como a solução sólida Ce0,8Fe0,2O2-δ apresentou as propriedades mais interessantes, esta foi escolhida para a etapa de deposição de partículas de ouro pelo método coloidal. As nanopartículas de ouro afetaram a redutibilidade da solução sólida e provocaram uma redução nas conversões de NO e CO. Testes de adsorção de NO e CO à temperatura ambiente, análises de dessorção à temperatura programada e medidas de espectroscopia no infravermelho foram realizados e permitiram a proposição de rotas reacionais entre NO e CO em diferentes temperaturas para os catalisadores sintetizados. Verificou-se que a concentração de vacâncias de oxigênio na rede do óxido determina as conversões de NO e CO e a seletividade a N2.
Abstract: Cerium-iron mixed oxides (solid solutions) (Ce1-xFexO2-δ, 0 ≤ x ≤ 0.2) were synthesized by the Pechini method and calcined in a two-step procedure (300 and 500 ºC). The oxides were extensively characterized to evidence the effects of Fe inserption into the CeO2 structure. Iron incorporation changed the CeO2 reducibility, reduced the crystallite size and increased the concentration of oxygen vacancies. Consequently, doping had effect on the performance of the catalysts in the redox reaction between NO and CO. As the Ce0,8Fe0,2O2-δ solid solution showed the most interesting properties, it was choosen for the deposition of gold particles by the colloidal method. The gold nanoparticles affected the reducibility of the solid solution and decreased the NO and CO conversions. NO and CO adsorption tests at room temperature, infrared spectroscopy measurements and temperature programmed desorption analyzes were carried out and allowed the proposition of reaction routes between NO and CO at different temperatures for the synthesized catalysts. It was found that the concentration of oxygen vacancies in the oxide lattice determines the NO and CO conversions and the selectivity to N2.
Keywords: Óxidos mistos à base de céria
Catalisadores de ouro
Redução de NO por CO
Subject CNPq: CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
Program: Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
Department : Instituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de Engenharia
Publisher: Universidade Federal do Rio de Janeiro
Issue Date: Apr-2016
Publisher country: Brasil
Language: por
Right access: Acesso Aberto
Appears in Collections:Engenharia Química

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